ZSM-11分子筛催化苯与甲醇烷基化制甲苯反应的研究

题名	ZSM-11分子筛催化苯与甲醇烷基化制甲苯反应的研究
作者	边杰
学位类型	硕士
导师	范宗良
答辩日期	2015
学位授予单位	兰州理工大学
学位名称	工学硕士
学位专业	化学工艺
关键词	ZSM-11分子筛碱脱硅酸脱铝苯甲醇烷基化甲苯选择性
摘要	甲苯和对二甲苯作为聚酯纤维、合成树脂等的原材料，其下游产品广泛应于众多化工行业，随着聚酯纤维行业生产规模的不断扩大，市场对甲苯和二甲苯的需求量也日益增长。我国石油化工和煤化工行业每年都会生产大量的苯和甲醇，这使得国内苯和甲醇供给相对过剩，故以甲醇作为一种廉价易得的烷基化试剂，通过苯和甲醇烷基化反应，制备高纯甲苯和二甲苯，既完成了对过剩资源的充分利用，又实现了苯的就地利用，为芳烃联合装置的扩大再生产打了基础。本论文在固定床反应器上研究了ZSM-11分子筛及其改性分子筛催化剂催化苯与甲醇烷基化反应的催化性能。首先以ZSM-11分子筛为研究对象，在不同（NaOH溶液浓度、温度、时间、液固比）条件下对ZSM-11分子筛进行碱处理脱硅，并将改性前后的分子筛催化剂应用于苯与甲醇烷基化反应，得到了碱处理ZSM-11分子筛引入介孔的最优条件，结果表明，在一定条件下，NaOH溶液碱处理ZSM-11分子筛会引入介孔，使分子筛形成微孔-介孔结构，从而提高分子筛催化苯与甲醇烷基化反应性能。其次，分别用柠檬酸、草酸、硼酸、磷酸对ZSM-11分子筛进行酸处理脱铝改性，考察了不同酸处理浓度对分子筛的结构、酸性及催化苯与甲醇烷基化反应性能的影响。结果表明柠檬酸、草酸脱铝改性ZSM-11分子筛可有效脱除分子筛的骨架铝及非骨架铝，极大改善分子筛对苯与甲醇烷基化反应的催化性能。最后，通过酸碱复合的方法改性ZSM-11分子筛，并利用扫描电镜（FE-SEM）、氮气吸脱附、X射线衍射（XRD）、氨程序升温（NH3<下标!>-TPD）、傅里叶红外（FT-IR）、热重（TG）等表征手段对改性及合成的催化剂加以表征说明，深入探讨了催化剂的理化性质。优化了改性后的ZSM-11分子筛催化苯与甲醇烷基化反应时所需工艺条件，反应后甲苯选择性可达到86.46%，甲苯和二甲苯总选择性可达到97.44%，且连续反应120 h后催化活性依然稳定。
其他摘要	Toluene and paraxylene are used as raw materials for polyester fibers, synthetic resins, etc, and their downstream products are widely used in many chemical industries. With the continuous expansion of the production scale of the polyester fiber industry, the demand for toluene and xylene in the market is also growing. Our country’s petrochemical and coal industries produce large quantities of benzene and methanol each year, which makes domestic benzene and methanol supply relatively purples, therefore, methanol is used as a cheap and easily available alkylation agent, and alkylation reaction by benzene and methanol to prepare high purity toluene and xylene, both has completed the full use of excess resource and the benzene can be used utilized locally which will lay foundation for the expansion of aromatic integrated unit. In this paper, the catalytic performance of benzene and methanol alkylation catalyzed by ZSM-11 molecular sieves and its modified molecular sieves catalyst was stu
学科领域	工业催化
页数	64
语种	中文
学号	152081702001
文献类型	学位论文
条目标识符	https://ir.lut.edu.cn/handle/2XXMBERH/103131
专题	兰州理工大学
作者单位	兰州理工大学
第一作者单位	兰州理工大学
推荐引用方式 GB/T 7714	边杰. ZSM-11分子筛催化苯与甲醇烷基化制甲苯反应的研究[D]. 兰州理工大学,2015.